Ở Pháp ông có gặp gỡ Hồ Chí Minh một vài lần nhưng không đồng quan điểm với Hồ Chí Minh. Ông là người thành lập tổ chức Association mutuelle des Indochinois,[4] một trong những đoàn thể có mặt sớm nhất của người Việt ở Pháp.

Sau khi về nước ông hưởng ứng phong trào Đông Kinh Nghĩa Thục mở mang dân trí, ông liên lạc với các nhà trí thức Nam Kỳ nổi tiếng và cùng chí hướng như luật sư Dương Văn Giáo, Diệp Văn Kỳ, nhà báo Nguyễn Phan Long, bác sĩ Trần Như Lân, bác sĩ Nguyễn Văn Thinh.

Bùi Quang Chiêu cũng cổ động cho phong trào Duy Tân của Phan Châu Trinh cũng như phong trào Đông Du của Phan Bội Châu. Ông đã đọc trước mồ cụ Phan Châu Trinh: "Tây Hồ anh ơi, tôi xin thề hy sanh cho chủ nghĩa Pháp Việt đề huề"[5]. Năm 1919 ông thành lập Đảng Lập hiến Đông Dương, vận động đòi tự trị cho Việt Nam [2] để lần hồi giành lại độc lập hoàn toàn. Đảng Lập Hiến dùng 3 tờ báo: La Tribune Indochinoise, L'Echo Annamite và Đuốc Nhà Nam làm diễn đàn.

Bùi Quang Chiêu cũng là đảng viên đảng Cấp tiến và Xã hội Chủ nghĩa Cấp tiến của Pháp (tiếng Pháp: Parti Radical et Radical-Socialiste)[6] nên nhân lúc Alexandre Varenne của đảng Xã hội Cấp tiến Pháp được bổ nhiệm làm toàn quyền vào năm 1926 với hứa hẹn cải tổ cai trị ở Đông Dương, Bùi Quang Chiêu lại sang Pháp vận động chính giới Pháp với loạt bài "Pour le Dominion Indochinois"[7]. Ông đưa ra "Bản yêu sách 9 điều khoản" gồm:

1. Tự do ngôn luận,
2. Tự do báo chí,
3. Tự do hội họp và lập hội,
4. Tự do đi lại,
5. Cải cách giáo dục,
6. Điều chỉnh chế độ lương bổng cho công bằng giữa người Pháp và người Việt,
7. Nới rộng quyền đại diện chính trị,
8. Nâng cao đời sống lao động,
9. Bãi bỏ độc quyền kinh tế[8].

Với thanh thế đó, ông về lại Sài Gòn tranh cử cuộc bầu cử tháng 10 năm 1926. Kết quả là ông cùng 9 đảng viên đảng Lập Hiến đắc cử Hội đồng Quản hạt Nam Kỳ, chiếm trọn 10 ghế của người bản xứ. Ông được bầu làm Phó chủ tịch Hội đồng. Năm 1927 nhờ sự vận động của ông cùng các nhân sĩ khác như Phan Văn Trường, Huỳnh Thúc Kháng, Nguyễn An Ninh, Vũ Đình Dy và Nguyễn Phan Long, người Pháp mới bãi bỏ điều kiện Pháp tịch cho những học sinh muốn sang Pháp du học[9] Cũng vì quan tâm đến việc giáo dục, ông mở tư thục "An Nam Học đường" ở Sài Gòn. Hoạt động chính trị của ông bị nhà chức trách cho là bài Pháp nên ông và báo La Tribune Indochinoise bị liệt danh vào "sổ đen" của mật thám Pháp[10].

Trong một bài phỏng vấn được đăng trên Phụ Nữ Tân Văn năm 1929, Bùi Quang Chiêu khẳng định rằng bất bình đẳng là một điều kiện tự nhiên của cuộc sống và là nguyên tắc căn bản của trật tự xã hội: "Trên đời này làm gì có bình đẳng? Tôi xin kể ra một thí dụ, giả như một người nhờ vào những trường hợp ngẫu nhiên nào đó, hoặc nhờ vào tài sản, nhờ vào những thành công của mình mà lên được hàng lãnh đạo trong giới thượng lưu; đương nhiên người đó có quyền hưởng thụ nhiều ưu đãi hơn là một anh phu quét đường. Anh phu quét đường thì ngu dốt, anh ta không làm được nghề gì khác ngoài việc quét đường. Thành ra anh ta chỉ có được một quyền là quyền được sống. Đó là lẽ tự nhiên."[11] Trong bầu cử 1939, Đảng Lập hiến thất bại, theo Ngày Nay: "Từ ngày có nghị viên quản hạt đến nay, chưa bao giờ có bóng một người của giai cấp cần lao ra tranh cử. Cái nghị viện tối cao ấy dành riêng cho bọn nhà giàu và nhất là cho bọn người trong đảng lập hiến, một chánh đảng có thế lực nhất ở Nam kỳ và bây giờ đã tới ngày đổ nát...Quần chúng bị đảng Lập hiến phỉnh lừa mấy lần đã chán nản..."[12]